田中耕一郎 理学研究科教授（高等研究院物質－細胞統合システム拠点連携主任研究者）、吉川尚孝 理学研究科博士課程学生、玉谷知裕 同研究員（現?産業技術総合研究所研究員）らの研究グループは、グラフェン（炭素原子が蜂の巣状に結合した、1原子の厚さのシート）に赤外パルス光を照射すると、波長が5分の1、7分の1、9分の1の可視パルス光が生成されることを発見しました。これは「高次高調波発生」と呼ばれる現象であり、炭素の単一原子層（厚さ0.335ナノメートル、ナノは10 -9 ）超薄膜であるグラフェンで実现したのは世界で初めての発见です。
本研究成果は、2017年5月19日に米国の科学誌「厂肠颈别苍肠别」で公开されました。
研究者からのコメント
今回の生成された可视光の强度はまだ弱いですが、グラフェンの积み重ねをうまく制御することにより、积层分だけ生成される可视光の强度を强くすることが期待されます。このような固体材料を用いた高次高调波のエンジニアリングを进めることが今后の课题の一つです。これができれば、赤外から可视に至る非常に幅広い周波数范囲をカバーした新しい光源が実现できます。
本研究成果のポイント
- グラフェンに赤外光を照射すると波长が1桁短い可视光が生成され、楕円偏光状态で効率を最大化できることを世界で初めて発见
- グラフェンが「ディラック电子状态」を持つことが、変换効率の偏光特性に重要な役割を果たしていることを理论的に提示
- グラフェンの次世代の超高速エレクトロニクスの基干材料としての利用や、赤外光の新しい検出法への応用への道を拓く成果
概要
光の波长を変换する技术は重要な技术であり、すでに社会のいろいろなところで使われています。例えば、緑色のレーザーポインターは532苍尘（ナノメーター）の波长の光ですが、これはレーザーポインターの中でまず波长1064苍尘のレーザー光を発生し、非线形光学结晶という透明な固体を用いて半分の波长（周波数は2倍）である532苍尘のレーザー光を生成しています。これは2倍高调波発生と呼ばれる现象です。同様な现象はエレクトロニクスの世界で扱う电波の领域の光でも知られており、周波数を2倍、3倍にする周波数逓倍器やオームの法则から逸脱する非线形なデバイスとして利用されています。
1980年代后半にパルス幅が100フェムト秒（100超分の1秒）の高强度のパルスレーザーを希ガス原子気体に照射すると、波长が数10分の1（周波数が数十倍）の高次の高调波が発生することが発见されました。これは「高次高调波発生」と呼ばれ、强いレーザー光照射下で媒质の非线形性に由来する现象です。高次高调波発生については多くの研究が积み重ねられてきましたが、固体のように、気体と异なり高い密度の物质では最近まで成功していませんでした。これは、レーザー加工に代表されるように高强度のレーザーを物质に照射すると固体が破壊されてしまうことに起因しています。
しかし、数年前に照射するレーザーの波长を赤外の领域に持っていくことで、破壊现象を起こさずに高次高调波を発生可能であることが报告されて以来、研究が盛んになってきました。固体结晶に関する论文が矢継早に出され、様々な理论モデルも提案されていますが、未だに统一见解が取れていないのが现状です。一つには、これまでの研究は厚い固体の结晶が用いられてきたので、光の伝播方向の积み重ね効果が状况を复雑にしてきたことが挙げられます。
そこで本研究グループは、厚さ方向の复雑性を取り除くとともに、なるべくシンプルな构造を持つ固体で実験を行うという狙いのもと、炭素の単一原子层超薄膜であるグラフェンで実験を行いました。その结果、世界で初めてグラフェンにおける高次高调波発生を実现したとともに、赤外光の偏光状态を楕円偏光にすると可视光の生成効率が最大となり、その际生成された可视光の偏光状态は元の赤外光とほぼ垂直になることが明らかとなりました。本研究グループは、このような特异な偏光特性は、グラフェンの电子状态がバンドギャップ（结晶中の电子が存在し得ない禁制帯のエネルギー幅）を持たない「ディラック电子状态」に起因することを理论的に示しました。本発见は、これまで统一的见解が得られていない固体を用いた高次高调波発生の物理的メカニズムに、大きな进展を与えるものと期待されます。
図：赤外光パルス（右の赤いビーム）をハニカム（蜂の巣）构造を持つ単一原子层薄膜であるグラフェンに照射すると、奇数分の1の波长を持つ可视光（左のビーム）への変换が起きることを见出した。
详しい研究内容について
书誌情报
【顿翱滨】
Naotaka Yoshikawa, Tomohiro Tamaya and Koichiro Tanaka (2017). High-harmonic generation in graphene enhanced by elliptically polarized light excitation. Science, 356(6339), 736-738.
- 日刊工業新聞（5月25日 23面）に掲載されました。
